PCB and other persistent compounds contamination of freshwater fish in the Rhone-Mediterranée basin - Determination of biota-sediment accumulation factors and of a sediment guideline based on food regulatory threshold
Contamination des poissons d'eau douce par les PCB et d'autres contaminants persistants dans le bassin Rhône-Méditerranée. Détermination de facteurs d'accumulation sédiments-poissons et d'une valeur seuil dans le sédiment au-delà de laquelle les poissons risquent de dépasser le seuil réglementaire de consommation
Résumé
Adopted in 2007, the action plan on polychlorobiphenyls (PCB) in the Rhone river basin for 2008-2010 aims to improve our understanding of the origins of this pollution in the catchment, its extent and the factors controlling it. Bottom sediments are acknowledged to play a key role in biota contamination process, including fish. This role for sediments covers various implications, in particular a PCB concentration level in sediment acceptable in the perspective of fish consumption. Answering this question entails to understand the relationships between sediment and fish PCB contamination at a large spatial scale. This study was set up so as to exploit the database developed in the context of this action plan, in order to achieve the following objectives: (i) to determine a sediment quality threshold for indicator PCBs (iPCB) corresponding to the regulatory threshold for fish, based on dioxin toxic equivalent (TEQ); (ii) to study the factors influencing the accumulation of mercury in fish, and (iii) to study the accumulation of polybromo-diphenyl-ethers (PBDE) and perfluorinated compounds (PFC). We showed that eel, giant catfish, barbel, bream and common carp display highly variable TEQ concentrations, opposite to tench, roach, chub, pike and pike-perch. The two latter species are the least contaminated ones. The species, weight and lipid content are well correlated to total TEQ when all species are accounted for. A bootstrapping approach is presented, allowing to describe the #153 biota-to-sediment accumulation factors (BSAF) for 10 species throughout the Rhone river basin. Eels and barbels display the highest BSAFs, while chubs and common carps display the lowest ones. Indicator PCBs concentrations in sediments, as well as BSAFs, are higher in sites where fish exceed the fish advisory level (based o TEQ). A sediment concentration threshold equal to 27 ng.g-1 dry weight (15.6 39.3), corresponding to the fish advisory level of 8 pg TEQ.g-1 fresh weight, was derived on the basis of the barbel's BSAF distribution. The overall efficiency of this value is nonetheless limited to é60%. The species most contaminated by mercury are the barbel and the tench, and to a lesser extent the eel, the pike-perch and the pike. Most samples lay between the environmental quality standard (EQS) for biota implemented according to the Water Framework directive, and the European fish advisory level targeting fish consumption. Among the 9 PBDE congeners measured, the congener #47 is dominant, followed by the congener #209. The contamination patterns are somewhat different between species: while eels and chubs accumulate congeners #47, #100 and #209, barbels and nose-carps accumulate mainly #47 and #209. Trouts accumulate #47, #99, #100 and #209. These interspecies differences could be explained either by sources (e.g. atmospheric transport) or differences in hepatic metabolism. The most frequently detected PFCs are octanoates (PFOS, PFOSA), nonanoate (PFNA), decanoate (PFDA), and undecanoate (PFUnA). When considering the sum of concentrations of 17 PFC, the species most prone to accumulate are the gudgeon, the roach, ad to a lesser extent the European eel and the barbel. Except the PFOS, 1 to 7 different PFCs are encountered at each site, suggesting both diffuse sources, when few compounds are detected, and direct releases from industries when more compounds are present. Several areas where such releases could be suspected have been identified. EQS are being prepared in the context of WFD implementation for penta- and octa-PBDE, as well as for PFOS. It could therefore be interesting to study the incidence of EQS exceedence in the Rhône-Mediterranée dataset. Chub appears as the most common species throughout the basin, and also a kind of median species, according to most variables including contamination by PCB or mercury. These observations sustain the use of this species as a bio-monitor. However, it does not accumulate PCBs nor mercury very much. The barbel, though less widespread than the chub, accumulates much PCBs, PBDEs and mercury, and to a lesser extent PFCs. This species seems essential for the study of long-term contamination trends, in particular for PCBs. Anyway, a reduction of the number of species sampled and analyzed for persistent contaminants should be considered. The most common species in the Rhône-Mediterranée basin database are the chub, the barbel, the eel, the roach, the nose-carp, and the river trout. These species are also those which are most prone to accumulate the whole range of contaminants studied until now (PCBs, PBDEs, PFCs and mercury).
Adopté en décembre 2007, le programme d'actions « Pollution PCB » 2008-2010 du bassin Rhône-Méditerranée vise à mieux comprendre les origines, les mécanismes et l'étendue de cette pollution par les polychlorobiphényles (PCB) à l'échelle du bassin. Les sédiments fins sont reconnus pour jouer un rôle clé dans le processus de contamination du biote, y compris les poissons. L'implication des sédiments dans le processus de contamination recouvre plusieurs enjeux différents, notamment le niveau de concentration admissible dans les sédiments par rapport à la consommation des poissons. Répondre à cette question implique de comprendre, à large échelle spatiale, ce qui détermine les concentrations de PCB dans la chair des poissons. La présente étude a consisté à exploiter la base de données développée dans le cadre de ce plan d'actions, pour répondre aux principaux objectifs ci-après : (i) déterminer une concentration de PCB indicateurs (PCBi) dans les sédiments compatible avec le seuil réglementaire en équivalent toxique dioxine (TEQ totale) dans les poissons, (ii) étudier les facteurs écologiques ou physiologiques expliquant l'accumulation du mercure par les poissons, (iii) de même que les éléments pouvant expliquer l'accumulation des polybromo-diphényl-éthers (PBDE) et des composés perfluorés (PFC). L'analyse de la distribution des concentrations en TEQ a montré que les anguilles, silures, barbeaux, brèmes et carpes ont des distributions de concentrations très variables contrairement aux tanches, gardons, chevaines, brochets et sandres. Les brochets et sandres sont les espèces les moins contaminées. L'espèce ainsi que le poids et la matière grasse étudiés toutes espèces confondues sont des facteurs très bien corrélés à la TEQ totale des poissons. Les distributions probables des facteurs d'accumulation sédiment-biote (BSAF) ont été déterminés pour le congénère PCB indicateur #153 par bootstrapping, à l'échelle du bassin Rhône-Méditerranée, pour une dizaine d'espèces. Les BSAF les plus élevés sont obtenus pour le barbeau et l'anguille, les plus faibles pour la carpe et le chevaine. Les concentrations de PCB indicateurs dans les sédiments et les BSAF des sites où les poissons dépassent la norme alimentaire sont plus élevées que dans les sites où les poissons ne dépassent pas cette limite. Une valeur seuil de 27 µg.kg-1 poids sec (15.6 39.3) correspondant au seuil réglementaire de 8 pg TEQ.g-1 pf dans la chair des poissons a été déterminée sur la base de la distribution des BSAF du barbeau. L'efficience de ce seuil reste toutefois limitée à ~60%. Les espèces les plus contaminées par le mercure sont le barbeau et la tanche, et dans une moindre mesure les anguilles, les sandres et les brochets. La plupart des échantillons se situent entre la norme de qualité environnementale (NQE) pour le biote établie dans le cadre de la Directive 2000/60 pour l'eau (DCE) et la norme alimentaire européenne. Parmi les 9 congénères de PBDE analysés, le #47 apparaît dominant, suivi par le congénère #209. Les profils de contamination diffèrent entre espèces : ceux de l'anguille et du chevaine sont marqués par les congénères #47, #100 et #209, ceux du barbeau et du hotu essentiellement par les congénères #47 et #209. La truite de rivière présente un profil à part, avec les congénères #47, #99, #100 et #209. Ces différences interspécifiques pourraient s'expliquer en termes de sources (notamment transport atmosphérique) et de métabolisation hépatique. Les PFC les plus fréquemment quantifiés sont les perfluoro-octanoates (PFOS, PFOSA), perfluoro-nonanoate (PFNA), -décanoate (PFDA) et -undécanoate (PFUnA). Lorsque l'on considère la somme des 17 PFC analysés, les espèces les plus accumulatrices sont le goujon, le gardon, et dans une moindre mesure l'anguille et le barbeau. Les différences interspécifiques paraissent moins marquées si l'on considère le PFOS seul. En dehors du PFOS, 1 à 7 PFC différents sont présents par station, ce qui renvoie à une contamination diffuse et des sources ponctuelles ; plusieurs secteurs où des sources ponctuelles peuvent être suspectées ont été identifiés. Des NQE sont en préparation pour les PBDE (Penta- et Octa-BDE), ainsi que pour le PFOS. Il serait donc intéressant de confronter ces NQE aux données recueillies dans le bassin Rhône-Méditerranée. Le chevaine ressort en quelque sorte comme l'espèce médiane de la base de données. Cette observation, ainsi que la répartition géographique étendue de cette espèce, militeraient pour recommander le chevaine comme une espèce sentinelle. Toutefois, cette espèce n'accumule pas beaucoup les PCB ni le mercure. Le barbeau, moins répandu, représente une espèce qui au contraire accumule aussi bien le mercure que les PCB ou les PBDE, et relativement fortement les PFC. L'utilisation de cette espèce paraît notamment indispensable pour étudier les tendances à long terme, notamment dans le cas des PCB. Dans cette même perspective de surveillance du biote vis à vis de polluants prioritaires ou persistants, il paraît indispensable de réduire le nombre d'espèces analysées. Plus généralement, dans la perspective d'une bonne surveillance de l'accumulation des polluants persistants dans le biote, il paraît indispensable de réduire le nombre d'espèces capturées et de se concentrer sur des espèces abondantes, à large répartition spatiale, et représentatives en termes d'accumulation. Les espèces les plus représentées dans la base de données du bassin Rhône-Méditerranée sont l'anguille, le barbeau fluviatile, le chevaine, le gardon, le hotu, et la truite de rivière. Ces espèces sont aussi celles qui accumulent le plus, avec des différences qu'il importe de mieux comprendre, l'ensemble des contaminants étudiés dans le bassin (PCB, PBDE, PFC, mercure en particulier).
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